热电效应是指在给定温度梯度下产生电势差的一种物理现象。通常用品质因子ZT = S2σT/k,(其中S是Seebeck系数,σ代表电导率,T是温度,k则表示热导率)来表征材料的热电性能。具有高品质因子的热电材料能够有效地将废热转换为电能,具有广泛的应用前景,因此寻找具有高品质因子的热电材料是能源转换领域的一个研究热点。为了提高热电材料的品质因子,有两种途径:增强S2σ(又称功率因子)或者降低材料的热导率。

        早在1993年,麻省理工学院的Mildred Dresselhaus教授和她的博士生L. D. Hicks曾预言二维量子限域效应引起的态密度增强现象会极大地提高材料的热电功率因子 (Phys. Rev. B 47, 12727 (1993) ),这为获得高性能的热电材料提供了一个非常重要的理论指导。但是截至目前,一直没有实验确切地证实这个理论预测。即使在有些实验中半导体材料量子阱的宽度已经缩小至电荷的波尔直径尺度,仍然没有观察到热电性能的显著增强。最近,我校物理学院的梁世军副研究员和缪峰教授开展实验,同时与吉林大学张立军教授理论课题组合作,利用二维材料厚度和载流子浓度可控的特性,首次证实了著名的Hicks-Dresselhaus理论预言。

热电测试结构的示意图;(b) 常温下,7 – 29 nm的InSe功率因子随载流子浓度变化;(c) 9层和36层的InSe态密度分布;(d) 功率因子随样品的量子限域长度h0与热德布罗意波长ξ的比值h0/ξ的变化,随着h0/ξ减小而增强,尤其是在h0/ξ < 1的区间有显著的增强,与插图中的理论预测是一致的。

        主要的实验和理论结果如图a所示。利用微结构产生的焦耳热扩散现象在InSe样品两端产生温度梯度dT, 随后引起样品中载流子的扩散,进而在样品两端形成电压差dV,最后得到Seebeck系数S (S = -dV/dT)。利用该技术可以研究微纳结构器件的热电性能。在实验中,通过测试不同厚度的InSe样品,合作团队发现样品的热电功率因子会随着厚度减薄而得到增强,该实验结果和理论计算结果相一致(图b)。在图c中,通过计算29 nm和7 nm厚样品的态密度,团队发现在7 nm样品的导带边上态密度变得更加尖锐,这说明厚度变薄会增强带边的电子能态密度,与实验结果一致。团队进一步发现功率因子只有在量子限域长度小于载流子热德布罗意波长时才会得到显著的增强(图d所示),该实验结果与Hicks-Dresselhaus的理论预言相符(如图d中插图所示)。该研究结果为优化功率因子和改善二维层状半导体材料的热电性能提供了重要且通用的实验指导。

        近日,该成果近日(2018年11月27日)以“Experimental Identification of Critical Condition for Drastically Enhancing Thermoelectric Power Factor of Two-Dimensional Layered Materials”为题发表在Nano Letters上。我校物理学院博士生曾俊文、吉林大学的贺欣博士生、我校物理学院梁世军副研究员为该论文的共同第一作者,缪峰教授、梁世军副研究员和吉林大学的张立军教授为该论文的共同通讯作者。

        该项研究得到微结构科学与技术协同创新中心、南京大学卓越研究计划的支持,以及国家杰出青年科学基金、科技部“量子调控”国家重大科学研究计划(青年科学家专题)项目、江苏省青年基金、国家自然科学基金、中组部“千人计划”青年项目(Recruitment Program of Global Youth Experts in China)、吉林大学科技创新研究团队计划(Program for JLU Science and Technology Innovative Research Team)、国家科技支撑计划(National Key R Program of China)等项目的资助。同时该工作也得到了密苏里大学David Singh 教授的理论支持。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.8b03026

缪峰课题组链接:nano.nju.edu.cn

(物理学院 科学技术处)