自2004年石墨烯被发现以来,二维材料迅速成为近十多年来凝聚态物理、材料科学和信息科学等领域的研究热点。二维过渡金属硫属化合物(TMDCs)由于具有原子层薄的特征以及多样的原子结构和电子能带结构,拥有极其多样的物理特性。众多研究表明金属性TMDCs具有超导性、电荷密度波及外尔半金属性等奇异物理性质,此外他们在改善二维半导体器件接触性能和催化等领域也表现出独特的应用潜力。碲化铂(PtTe2)是一种第二类狄拉克半金属材料,被发现具有倾斜的狄拉克锥能带结构。类似于第二类外尔半金属,在特定的动量方向上倾斜的狄拉克锥结构为研究磁各向异性输运性质提供了新的平台。此外,PtTe2具有超强的层间相互作用,可导致众多层数依赖的新奇电学性质。目前对PtTe2的制备主要通过化学气相传输法(CVT)和化学气相沉积法 (CVD),但所制备的体单晶材料难以通过微机械剥离的方法得到原子层薄的晶体,极大限制了对其奇特物性开展研究。而且,最重要的挑战是无论采用CVT 还是CVD合成方法,都要求很高的温度(~1200 ℃),如何发现和利用新的合成机制来降低这类TMDCs的生长温度也成为了材料生长领域关注的热点。
为了解决上述挑战,本校物理学院、微结构科学与技术协同创新中心的缪峰教授课题组开发出了一种低温共熔合成方法(图a),首次在低温固溶相合成出了大尺寸、厚度在2-200 nm之间的PtTe2单晶(图b, c)。从热动力学角度,高熔点的不同厚度Pt薄膜和过量Te粉混合,在较低温度下(500 ℃)可以形成Pt-Te共熔体。然后随着Te元素的不断蒸发,PtTe2析出并成核生长,最终生成PtTe2单晶。由于此低温共熔法整个过程经历了固-液-固三种相,因此又称之为SLS(固-液-固,solid-liquid-solid)法。该技术的开发也受到了上世纪六十年代开发出的、被利用来实现半导体纳米线低温合成的VLS(气-液-固,vapor-liquid-solid)法的启发。
缪峰教授课题组进一步利用电子束曝光工艺制备了PtTe2单晶的霍尔器件,并得到了室温下的TMDCs最高的电导率3.3×106 S/m(图d)。通过低温电子输运研究,首次在所制备的高质量PtTe2单晶中观察到弱反局域化现象。此外,该课题组还开发了一种氩等离子体刻蚀法,通过调控加速电压等参数,实现了对所合成PtTe2体单晶的逐层减薄,最终得到了原子层薄的PtTe2单晶。电学性质测试表明,所制备的原子层薄PtTe2单晶依然保持了超高的电导率,显示出该方法在可控制备不同层数的高质量二维材料方面的优势。
图(a)PtTe2单晶的低温共熔法生长机理示意图。(b)所生长的PtTe2单晶的扫描电镜图和平面原子结构示意图。(c)PtTe2原子分辨透射电镜图。(d)PtTe2单晶的变温电学性质,展示出超高的电导率。
该工作以“Low-Temperature Eutectic Synthesis of PtTe2 with Weak Antilocalization and Controlled Layer Thinning”为题,于近日(2018年7月23日)发表在材料领域重要期刊《Advanced Functional Materials》上(DOI:10.1002/adfm.201803746)。该论文的第一作者是南京大学物理学院博士后郝松博士,通讯作者是南京大学缪峰教授、梁世军副研究员。该工作还得到了东南大学孙立涛教授课题组、倪振华教授课题组,中科院半导体所谭平恒研究员课题组,以及南京大学王振林教授课题组的实验协助和支持。该项研究得到微结构科学与技术协同创新中心的支持,以及国家杰出青年科学基金、科技部“量子调控”国家重大科学研究计划(青年科学家专题)项目、江苏省杰出青年基金、国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费和中国博士后科学基金等项目的资助。
(物理学院 科学技术处)
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