近日，南京大学现代工程与应用科学学院袁洪涛教授团队与合作者们，创新性地提出了一种能够在半导体异质界面结构中通过晶格对称性破缺来产生贝里曲率偶极矩的普适方法，并在WSe2/SiP异质界面上观察到了栅极可调、具有谷自旋极化的圆偏振自旋光电流现象。
贝里曲率（Berry curvature）是量子力学中描述电子波函数几何结构和拓扑性质的基本概念，由物理学家Simon Berry在1984年首次提出。由于材料能带中两个相邻的布洛赫电子态之间由贝里联络相互联系，而贝里曲率描述了相关布洛赫电子态在动量空间中进行绝热运动时沿着单位面积闭合回路上的相位变化，表现为动量空间中的磁场，这使得贝里曲率这一基本概念可以反映出电子波函数在动量空间中的几何结构，进而能够直接反映固体材料能带结构的几何与拓扑特性相关的细节。因此，贝里曲率在凝聚态物理、拓扑物理和量子信息等领域都具有深刻的物理内涵和广泛的应用。通过对能带结构上贝里曲率的分布进行多极展开，人们可以获得均匀分布的贝里曲率单极矩（Berry curvature monopole）和不均匀分布的贝里曲率多极矩（Berry curvature multipole），而后者最主要的分量则是贝里曲率偶极矩（Berry curvature dipole）。因此，贝里曲率偶极矩可以用来描述贝里曲率的在能带结构中的不平衡分布，并且可以作为一个描述能带结构中微小的几何/拓扑变形的本征参数，进一步带来一系列新奇的非线性量子现象。2015年美国MIT的Liang Fu教授利用玻尔兹曼输运方程研究了电子态在材料中的弛豫过程，最早预言了贝里曲率偶极矩可以反映材料对电磁信号的众多非平庸的二阶非线性电学、光学和磁学物理过程。人们在外尔半金属TaAs和TaIrTe4、极性半导体WTe2和MoTe2、拓扑绝缘体Bi2Se3、转角石墨烯中观察到了贝里曲率偶极矩带来的非线性反常霍尔效应和圆偏振光电流效应。
到目前为止，为数不多的贝里曲率偶极矩的理论预言或者实验验证，均是在确定的单一晶体材料和确定的能带结构中获得的，严格要求晶体材料满足特定的对称性。然而现实情况却是，此类具有贝里曲率偶极矩的低对称性材料体系在自然界中少之又少，这极大地限制了人们对贝里曲率偶极矩的研究及对相关非线性物理现象的探索。
针对以上科学问题和技术挑战，南京大学袁洪涛教授课题组与合作者们，创新性地提出了一种在半导体异质界面结构中通过晶格对称性破缺来产生贝里曲率偶极矩的普适方法。通过不同晶格对称性的范德华单原子层材料堆垛形成WSe2/SiP异质界面，打破WSe2材料的旋转对称性，实现"界面晶体结构对称性破缺"和能带结构的人工修饰，在垂直于异质界面镜面的方向上观察到了具有谷自旋极化的圆偏振自旋光电流现象，并且发现异质界面的圆偏振自旋光电流的幅值可以通过栅极电压进行调控。通过证实其演化规律和理论预期的贝里曲率偶极矩在能带结构中相对费米面位置的演化规律的一致性，说明了圆偏振自旋光电流效应是界面上几何和拓扑电子性质的直接表现。这些实验结果，明确论证了在WSe2/SiP异质界面中能带的贝里曲率偶极矩–自旋–能谷三重锁定的性质，并展示了一种利用异质界面的晶格对称性破缺在能带中实现贝里曲率偶极矩的全新的学术思想，为探索贝里曲率偶极矩相关的非线性物理和拓扑光电子自旋器件奠定重要基础。由于二维材料具有丰富的晶格对称性，据此便可以人为设计范德华界面的对称性，调控其中的物理现象。这便是文章作者们所提出的"界面晶体结构对称性破缺"的普适方法论的强大之处，它适用于转角电子学领域内的多种范德华材料。因此，范德华异质界面上还有更多前所未有的新型非线性物理现象有待发现。
理论指出，在二维中，贝里曲率偶极矩表现为一个赝矢量，任何旋转对称性都会导致材料不具有贝里曲率偶极矩。如图1所示，WSe2具有三重旋转对称性并且存在三个镜像平面（C3v），SiP具有二重旋转对称性和相应的镜像平面（C2v）。而在WSe2/SiP的异质界面中，因为WSe2中的三重旋转对称性与SiP中的二重旋转对称性不兼容，所以在界面上旋转对称性将完全丧失。最终，在WSe2/SiP范德华异质界面上仅仅根据对称性的讨论，人们就可以推测出单层WSe2中原本具有贝里曲率呈现均匀分布的狄拉克锥型能带结构可以被对称性工程调控为贝里曲率呈现不均匀分布的倾斜的狄拉克锥型能带结构，从而产生贝里曲率偶极矩。在实验上，圆偏振光电流效应是一种与贝里曲率偶极矩紧密相关的非线性物理过程，由圆偏振光所激发的载流子所产生的净电流的大小和方向，都和材料中贝里曲率偶极矩的大小和方向相同。因此，圆偏振自旋光电流效应能帮助人们研究材料中贝里曲率偶极矩的产生和调控，理解能带的拓扑和几何性质，同时也是检验异质界面的晶体结构对称性的试金石。如果异质界面存在镜面（假定垂直于x方向），那么贝里曲率偶极矩将垂直于镜面，因此圆偏振自旋光电流仅沿x方向产生（Jx ≠ 0，Jy = 0）。作者们根据对WSe2/SiP范德华异质界面对称性的进一步讨论，可以预测圆偏振自旋光电流现象的有无，和它的产生方向。
图1：异质界面处的圆偏振自旋光电流产生。a, WSe2/SiP异质界面的晶体结构示意图。b, 对称性工程调控异质界面能带产生贝里曲率偶极矩示意图。c, 在WSe2/SiP异质界面器件中垂直入射光下产生圆偏振自旋光电流的示意图。d, 在WSe2/SiP异质界面器件中测量到的原始数据。单层WSe2在垂直入射光下不产生的圆偏振自旋光电流，而WSe2/SiP异质界面所产生的圆偏振自旋光电流则很大，并且可以被栅极调控。
为了展示异质界面对称性对圆偏振自旋光电流产生中的重要作用，作者们准备了两个不同转角的WSe2/SiP异质界面（0°和90°转角），并使用垂直于异质界面的入射光进行圆偏振自旋光电流测量。值得注意的是，镜面对称性m可以在0°转角的异质界面（C1v对称性）上保持，但在90°转角的异质界面（C1对称性）上被破坏。如图2所示，在具有C1v对称性的WSe2/SiP异质界面中，由于该异质界面存在镜面对称性，圆偏振自旋光电流具有方向选择性（Jx ≠ 0，Jy = 0）。相比之下，在具有C1对称性的WSe2/SiP异质界面中，由于缺乏镜面对称性，在x和y方向上都可以清晰地观察到圆偏振自旋光电流，不具有方向选择性。这些结果清楚地表明，在对称性工程调控的异质界面上，镜面对称性对于确定贝里曲率偶极矩的方向和相应的圆偏振自旋光电流现象至关重要。
图2：具有不同对称性的异质界面的圆偏振自旋光电流。a, 具有C1v对称性的异质界面示意图，m表示镜面对称性。b,c, 具有C1v对称性的异质界面测量的Jx和Jy，其中CPGE和LPGE分别表示圆偏振自旋光电流效应和线偏振光电流效应。d, 具有C1对称性的异质界面的示意图。e,f, 具有C1对称性的异质界面测量的Jx和Jy。
为了理解圆偏振自旋光电流产生过程中光学跃迁的细节，作者们研究了WSe2/SiP异质界面上圆偏振自旋光电流的对入射光的波长依赖响应，进一步发现与1.2 eV处的共振峰相对应的圆偏振自旋光电流的幅度可以通过施加负的栅极偏压强烈增强（图3）。它的栅极演化行为恰好遵循了贝里曲率偶极矩随费米能级变化的演化规律，随费米面下降呈现先增大后减小的趋势，表明了圆偏振自旋光电流的本质起源是来自于对称性不匹配的异质界面处电子带结构的贝里曲率偶极矩。文章作者们推测，这个共振峰可能对应于单层WSe2的带内光学跃迁。由于光子动量极小，因此通常情况下，带内光学跃迁因动量守恒而被禁止。然而，WSe2和SiP之间的晶格失配打破了WSe2中的动量守恒，使得带内跃迁成为可能。重要的是，异质界面上形成的新的莫尔（Moiré）周期，因此异质界面的布里渊区的发生折叠而产生莫尔子带。在这个莫尔布里渊区中，圆偏振光激发过程可以被理解为是从莫尔子带跃迁到WSe2价带顶的直接光学跃迁过程。需要注意的是，圆偏振自旋光电流是具有谷选择性的，结合单层TMD材料中的自旋–能谷锁定的性质，上述能谷不平衡性质进一步导致谷自旋极化的圆偏振自旋光电流同时也是自旋极化的，明确论证了在WSe2/SiP异质界面中能带的贝里曲率偶极矩–自旋–能谷三重锁定的性质，为拓扑光电子自旋器件奠定重要基础。
图3：WSe2/SiP异质界面圆偏振自旋光电流的微观起源。a, 垂直入射下圆偏振自旋光电流的对入射光的波长依赖响应，其中插图显示了可能的光学跃迁过程。b,圆偏振自旋光电流JC随激发光子能量和栅极电压VG的依赖关系。c, 异质界面上的光电流Jx随着栅极电压VG的演化关系。d, 倾斜的狄拉克锥型能带结构示意图和贝里曲率偶极矩的大小Dx随费米能级EF的演化。e, 费米面上产生圆偏振自旋光电流的示意图。
相关研究工作以"Berry curvature dipole generation and helicity-to-spin conversion at symmetry-mismatched heterointerfaces"为题，发表在《自然·纳米技术》（Nature Nanotechnology）。南京大学现代工程与应用科学学院博士生段思羽、博士后秦峰和博士生陈朋为论文的共同第一作者。南京大学现代工程与应用科学学院袁洪涛教授、美国普林斯顿大学廉骉教授和日本东京大学Toshiya Ideue副教授为论文共同通讯作者。该研究工作还得到日本东京大学Yoshihiro Iwasa教授团队、南京大学物理学院奚啸翔教授团队，以及美国加利福尼亚大学伯克利分校姚杰副教授团队的大力支持和帮助。该研究得到了国家自然科学基金委"中日韩前瞻性研究计划"、科技部重点研发计划、南京大学固体微结构物理国家重点实验室、南京大学人工微结构科学与技术协同创新中心、南京大学中央高校基本科研业务费、江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室、江苏省双创团队/双创人才、江苏省优势学科等的资助与支持。
论文信息:
Berry curvature dipole generation and helicity-to-spin conversion at symmetry-mismatched heterointerfaces
Siyu Duan†, Feng Qin†, Peng Chen†, Xupeng Yang, Caiyu Qiu, Junwei Huang, Gan Liu, Zeya Li, Xiangyu Bi, Fanhao Meng, Xiaoxiang Xi, Jie Yao, Toshiya Ideue*, Biao Lian*, Yoshihiro Iwasa & Hongtao Yuan*
Nature Nanotechnology (2023) DOI: 10.1038/s41565-023-01417-z.