南京大学高力波教授课题组和南方科技大学林君浩副教授课题组紧密合作，通过设计新型堆垛生长二维材料范德华异质结的策略，成功实现27种二组元、15种三组元、5种四组元、3种五组元二维材料范德华异质结，每种组元中的二维材料结构稳定且层数可控，组元层间具有干净且平整的界面。这些二维材料范德华异质结可以观察到超导近邻效应，以及实现PN结整流和超导约瑟夫森结等功能。该成果为二维材料在规模化功能器件方面的应用奠定了材料制备的基础，以“Stack growth of wafer-scale van der Waals superconductor heterostructures”为题，2023年9月6日在线发表于Nature期刊，论文链接：https://doi.org/10.1038/s41586-023-06404-x。
二维范德华异质结（2D vdWH）不依赖于化学键、不受限于晶格匹配度，可以灵活地将多种材料堆叠组装在一起，被认为是探索新颖物理现象、实现多功能器件的最具潜力材料组合方式，因而受到广泛关注。其中，二维超导材料范德华异质结（vdWSH）的可控制备是构建二维超导约瑟夫森结、探索马约拉纳费米子以及实现超导量子元件应用的重要前提。然而，二维超导材料对环境十分敏感，目前很难将晶圆级的二维超导材料完整地堆叠成vdWH，因此极大地限制了此类量子器件的应用和发展。
针对这一问题，南京大学高力波教授课题组提出了一种新的“由高到低”的生长策略，即以制备较高温度稳定性的二维材料为底层材料，在其上稳定温度稍低的二维材料，从而实现逐层堆叠生长vdWH。遵循“由高到低”的生长策略，制备的vdWSH薄膜的相邻层之间并未发生化学反应，二维超导材料可以被完整地集成到异质结中且保持其超导性能不变。此外，得益于本方法的优越性，研究团队实现异质结薄膜的直接图案化生长，并且对生长基体不存在依赖性。他们通过扫描透射电子显微镜（STEM）的剖面观测，发现这一系列堆垛生长的vdWSH具有清晰的范德华界面以及完整的原子结构（图1）。
值得注意的是，与以往报道的制备方法不同，这种制备方法极大地展现了范德华异质结的灵活性，所制备的vdWSH薄膜中的二维超导材料可以按照特定顺序进行组合，如同堆叠原子乐高一般。遵循“由高到低”的生长策略，该团队已经成功实现了将27种二组元、15种三组元、5种四组元和3种五组元二维材料组成的异质结，超过20组由多种材料构成的异质薄膜的制备均是首次被报道。同时，堆垛其中的每种二维材料的层数都能够精确可控。这一系列的二维材料范德华异质结的成功制备为后续的物性研究和器件制造提供了丰富的超导异质结材料库和有效的制备方法。
图 1.（a）蓝宝石上堆积生长的双组块vdWSH的光学照片以及对应的拉曼光谱，包括底部单层MoS2和顶部三层NbSe2薄膜；（b）NbSe2\PtTe2薄膜的AFM图像以及对应的截面高度曲线；（c）4英寸五组元vdWSH薄膜照片；（d）WS2\MoS2\NbSe2\PtSe2异质结的截面STEM图像以及对应元素的EDS元素分布曲线；（e）WS2\NbSe2薄膜的面内STEM图像，插图是堆叠区域的FFT图像；（f）堆叠生长的多种二组元vdWH中的扭转角占比统计图，插图是对应不同扭转角的莫尔超晶格的STEM图像。
为了研究vdWSH的层间耦合作用，课题组研究人员在晶圆尺寸下，进一步测量了超导近邻效应以及超导约瑟夫森效应。他们在制备的NbSe2\PtTe2异质结中观察到，具有类似拓扑半金属特性的1T相PtTe2，在超导NbSe2的近邻诱导下也表现出超导特性，其超导特性与PtTe2的厚度具有明显的依赖关系。除此之外，他们在堆叠生长的NbSe2\MoSe2\NbSe2超导异质结中观测到了明显的超导约瑟夫森耦合效应。这种超导异质结中顶部与底部的NbSe2薄膜都完好地保留了超导性质，并且顶层和底层NbSe2之间形成了一个典型的欠阻尼约瑟夫森结，当施加平行磁场（垂直于约瑟夫森结的截面）时，约瑟夫森结的临界电流Ic1与平行磁场B//之间出现了明显的调制关系。这种制备二维材料范德华异质结的方法具有高度普适性，对于其他功能性二维材料范德华异质结的堆叠生长也同样适用。由MoS2\WSe2构建的晶圆尺寸半导体范德华异质结的测量结果显示，当施加不同的栅极电压（Vg）时，这种PN结在厘米范围内，依旧表现出有效的整流特性（图2）。
图 2.（a）堆垛生长的具有不同PtTe2厚度的NbSe2\PtTe2范德华异质结薄膜的变温电阻曲线；（b）面内（蓝点）和面外（红点）磁场下临界磁场Hc2的温度依赖特性，实线是按照GL理论的拟合曲线；（c）NbSe2\MoSe2\NbSe2异质结中顶部和底部NbSe2以及它们之间的变温电阻曲线；（d）堆叠生长的NbSe2\MoSe2\NbSe2薄膜在1.5 K时的I-V特性曲线；（e）偏置电流下的差分电阻和磁场的依赖特性；（f）厘米级MoS2\WSe2薄膜组成的PN结，其在不同栅极电压（Vg）下的I-V特性曲线。
该工作由南京大学和南方科技大学共同完成，南京大学为第一单位。南京大学周振佳博士与南方科技大学侯福臣博士为本论文的共同第一作者；南京大学高力波教授、徐洁博士和南方科技大学林君浩副教授为论文共同通讯作者；该工作的合作者还包括南京大学奚啸翔教授、袁国文博士、博士生黄贤雷、付梓豪、刘伟林和南方科技大学王刚博士。该工作的开展和完成得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中央高校基本科研业务费、江苏省杰青项目、霍英东青年教师基金、博新计划、固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心等经费资助和大力支持。