现工院郭少华、周豪慎教授团队：高熵策略实现高脱钠态稳定的钠离子电池正极材料

锰基层状氧化物正极材料因其低毒性、高比容量等优点成为钠离子电池正极材料体系的研究热点。但是Jahn-Teller效应和复杂的相变过程引起的晶体结构稳定差、本征钠离子迁移受阻等问题限制了其应用。

近日，南京大学现代工程与应用科学学院郭少华教授、周豪慎教授团队采用高熵策略针对性促进本征钠离子迁移，提高正极材料高电压区间电化学容量贡献与循环稳定性。研究基于经典模型材料P2-Na_0.67MnO₂，设计并成功制备P2-Na_0.67Mn_0.6Cu_0.08Ni_0.09Fe_0.18Ti_0.05O₂低成本正极材料，首圈充电过程中实现0.61Na深度脱出，充电比容量由92.8 mA h g^-1大幅提升至158.1 mA h g^-1，同时实现循环寿命的延长与放电电压的提高。该正极材料由阴、阳离子共同参与电荷补偿，具有优异的高脱钠态晶体结构稳定性。此研究策略对实现低成本、高能量密度钠离子电池正极材料具有参考意义。

(a) P2-Na_0.67Mn_0.6Cu_0.08Ni_0.09Fe_0.18Ti_0.05O₂ 和(b) P2-Na_0.67MnO₂ 首圈充放电曲线示意图；(c) 10 mA g-1电流密度下循环性能对比图；(d) 线扫EELS测试图；(e) Na+迁移势垒对比图；(f) 不同Na含量晶胞参数对比图。

该论文由现代工学院郭少华教授和周豪慎教授团队完成，以“Achieving a Deeply Desodiated Stabilized Cathode Material by the High Entropy Strategy for Sodium-ion Batteries”为题于2024年05月06日在线发表在国际知名期刊Angew. Chem. Int. Ed.上。南京大学现代工学院博士生刘兆国为论文第一作者，南京大学现代工学院郭少华教授与周豪慎教授为通讯作者。该项工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、江苏省自然科学基金委等的支持，同时也得到固体微结构物理国家重点实验室、南京大学储能材料与技术中心、南京大学超算中心的大力支持与帮助。

论文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202405620